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融合波长选择和异常光谱检测的天然气燃烧过程定量分析方法

引 言 当今我国电力供应仍以火力发电为主,在目前煤炭和电力能源短缺的严峻情况下,采用气体燃料作为补充,不但可以降低发电成本,还能有效减少排放物的污染。燃气发电机组排放的烟气主要成分包括甲烷(CHt)、一氧化碳(C0)和二氧化碳(cch)等,对各成分浓度进行定量分析就可以反映出发电效率以及可能对环境造成污染的程度。由于燃料燃烧是一个快速的过程,所以传统的离线化学实验测定方法无法满足烟气排放连续监测的要求。近红外光谱技术(nearinfra-red spectroscopy,Nm)可用于现场实时在线分析,在食品、重工业、石油化工等多个领域已广泛应用[14]。偏最小二乘法(partiallinear squares,PIS)是N珉光谱数据建模的主要方法之一,它以选择全波段建模的方式,不仅使运算速度变慢而且会降低建模精度[5]。此外,实际采集到光谱数据中往往含有异常样本,这也会影响模型预测的准确性[6’7]。基于PLS的无信息变量消除法(uninformativevariable eliminationbyPLS,IⅣE-PLS)可减少PLS模型中的变量个数邸],却无法实现异常光谱的检测。虽然可以采用留一法(1eaveoneOUt,L00)对光谱数据进行预处理来删除异常样本,但由于无信息波段的作用,正常样本有时会被误判为异常光谱数据。本法采用一种融合波长选择和异常光谱检测的分析方法(the combinationquantitativeanalysis method ofwavelengthselection andoutlierspectradetection,CQA~I)对火电厂烟气多组分进行测定。在建立大量PLS模型的基础上,根据模型系数及预测误差的统计分布,筛选出无信息波长并同时完成异常光谱样本的检测。实验表明,该方法在一定程度上克服了烟气数据无信息波段和异常样本互相影响所造成的误判,建立的烟气组分预测模型具有较高的预测能力和较好的稳缝性。 1计算方法先把烟气光谱数据随机划分为外部训练集和外部验证集,接着使用蒙特卡洛(Monte-Carlo,MC)方法,将外部训练集划分为内部训练集和内部验证集。根据内部训练集建立PLS模型,并得到相应的模型系数b和由内部验证集交叉检验得到的预测误差error,其中,PLS建模的潜变量(1atentvariables,LV)个数由LOO交叉检验所得交叉验证均方根差(therootmean-squarederror ofcross-validation,RMSECV)自动确定。由于模型特征的统计分布必须从大量重复试验中得到,所以对于外部训练集反复进行以上MC划分和建模过程。根据模型系数的分布以及考虑到异常样本的影响,可构造出具有一定稳健性的统计量ci,如式(1)所示d—median(6)/SMAD (1)其中median为取中值运算符,SMAD表示的稳健标准差,其值为标准差的无偏估计,如式(2)所示‰一1.4826median(I b—median(6)I) (2)同样可使用样本的统计量应,如式(3)所示[9]e/一彻咒(error)/std(error) (3)其中撇押(error)和对d(error)分别表示error的均值和标准差。因此,如果波长所对应的ci小于预先设定的阈值,则该波长为无信息波长。同理,如果样本对应的西大于预先设定的阈值,则该样本为当前内部验证集中的异常样本,称为局部异常样本。其中,ci和反的阈值均可通过多次试验确定。根据以上方法可以看出每次PLS模型确定出的异常样本可能是不一样的,所以如果某个样本是每个PLS模型的局部异常样本,则该样本为外部训练集的异常样本。有些样本在前几次建模中被判定为异常,但之后又都被判为正常,说明这些样本中所包含的无信息波长使其在建模中产生极大的预测误差。当无信息波长被剔除后,这些样本的预测误差便降至可接受范围内。完成上述波长选择和异常检测后,MC划分建模过程便结束,需重新划分外部训练集并重复以上建模过程。当完成大量MC划分建模过程后,选择内部验证集的预测均方根误差(theroot-mean-squarederror ofprediction,RMsEP)为最小值时对应的模型为CQAM最终所建模型,并利用外部验证集的RMSEP对该模型的预测效果进行评估。 2实验部分 2.1数据采集实验所用数据来自于对天然气燃烧过程收集到烟气的测定结果。数据集共有106个样本,使用气相色谱分析仪(Gc)获得烟气中CH4,CO和C02的浓度,其中CH4,CO和C02浓度范围分别为0~0.4598,0~0.408 3和o~0.381 8ppm。采用芬兰GASMET公司的DX4000傅里叶红外烟气分析仪测量混合样本的吸光度光谱数据,其波数范围549.44~4238.28ClTI--1,间隔为7.72 em~,共473个波数。原始光谱图如图1所示。 2.2方法先把数据集以4:1的比例随机划分为外部训练集和验证集,外部训练集分别用PLS、先用LOO将异常样本上删除后PLS建模LOO-PLS,UVE-PLS,先用LOO将异常样本上删除后使用I7、1昏PLS,LOO-UVE-PLS以及CQAM五种方法建模,而外部验证集用于每种方法所建模型的预测性能。其中,UVE-PLS与文献[8]中的实验方法一致,而LOO剔除异常光谱的具体实现过程如文献[10]。对Fig.1 OriginalNIRspectra于CQAM方法,MC同样按照4:1的比例把外部训练集划分为内部训练集和内部验证集,且循环划分次数设为100。由于五种方法都用了PLS,所以PLS建模时的LV个数均由LOO交叉检验所得的RMSECV自动确定,且每一次建模都需要重新确定LV。评价各个模型性能的指标分别有外部验证集的RMSEP,外部训练集的RMSECV,确定相关系数R2,由L00交叉验证计算得到的外部训练集的交叉验证相关系数R已,外部验证集相关系数平方磁,压缩率CR以及LV个数。其中CR由式(4)计算得到CR一(N。一N。)/N,×100% (4)其中,N。为波长总数,Ns为所选波长个数。此外,若CQAM方法检测出异常样本,则还需计算剔除异常样本后所建模型的各个指标,用于分析异常样本会对模型预测精度的影响。 3结果与讨论 3.1 C地的实验结果表l是对烟气样品中CH4进行分析得到的实验结果,其中CQAM方法并未检测出异常光谱。1ⅣE-PLS的RM—SEP为123.110 5,低于PLS的127.956 7。LOO-PLS的各种指标与PLS一样,说明此种方法没有检测到异常点。但I工×)_I,VE-PLS的RMSEP高于1,VE-P15,这说明有非异常样本被误删,从而降低了所建模型的预测精度。而CQAM的RMSEP为109.6185,分别比PLS,I,ooPLS,I,ⅥBPLS和LOO-IⅣBPLS的低14.33%,14.33%,10.96%和12.21%。CQAM的压缩率92.81%,明显高于其他方法。此外,表l中其他指标也表明CQAM所建模型的性能优于其他方法。图2是CHt预测值与测量值的散点图。从图2(a)和(b)中可明显看出PLS和L00-PLS都具有极大的预测误差,大部分预测点离回归线较远,个别预测点甚至已完全偏离回归线。图2(c)和(d)表明UVE-PLS和LOO-lTVE-PLS建模效果相比PLS和LOO-PLS有所好转,但预测值大多还是分布在回归线两侧,并没落在回归线上,较之图2(e)所示的CQAM效果差。而CQAM的预测值基本分布在回归线上,只有个别预测点脱离了回归线。因此图2也表明CQAM方法较好,预测精度较高。 3.2 oo的实验结果表2是对烟气样品中CO进行分析得到的实验结果,其中CQAMwithoutoutlier为删除由C删确定的异常样本后所建模型的性能指标。Lo睁PLS的RMSEP比PLS的大了19.37%,说明此时有非异常样本被误删。LOO-IⅣE-PLS的RMSEP比UVE-PLS低,则说明在删除所确定的1个异常样本后模型预测精度有所提高。CQAM在筛选无信息波长的同时,还直接确定出8个异常光谱,其RMsEP为58.0282,相比于PLS,LOO-PLS,IⅣE_PLS和Io睁UⅦ一PLS,分别降低了67.26%,72.58%,11.32%和4.52%。表2中其他指标也表明CQAM从整体上要优于其他四种方法。此外,CQAMwithoutoutlier较CQAM将RMSEP进一步下降8.91%。图3是C/3预测值与测量值的散点图。从图3(a)和(b)中可以看出PLS和IopPLS效果较差,除极个别点落在回归线上,大部分预测点的分布离回归线均较远,尤其是测量值较小时的预测值甚至完全脱离回归线。UVE-PLS和L00IⅣE-PLs效果如图3(c)和(d)所示已有所提高,虽大多预测点还是落在回归线左右但已经离其较近。图3(e)和(f)所示的CQAM和CQAMwithoutoutlier的预测值基本落在回归线上,表明其预测精度较高。. 3 C02的实验结果表 3是分析烟气样品中CQ得到的实验结果,其中CQAM方法并未检测出异常光谱。从表3可看出CQAM的性能依旧优于其他四种方法,其RMSEP分别比PLS,LOO-PLS,I『vE_PLS和LOO-lTⅦ_PLS的低5.95%,19.7%,36.71%和4.04%。UVE.PLS比PLS的RMSECV和RM—SEP均大,这说明其无法正确的实现波长选择,也就是说并不适合对CCh建模。图4是C02的预测值与测量值的散点图。从图4(c)和(d)中可看出IⅣE-PLS和LOOIⅣE-PLS的预测值基本分布在回归线两侧,只有极个别点落在回归线上。图4(a)和(b)表明PLS和Lo口PLS相比于I,VE_PLS和LOO-IⅣBPLS较好,但在测量值较小的时候得到的预测值还是偏离回归线。而图4(e)所示CQAM的预测点基本落在回归线上,即使个别点有所偏离也非常靠近回归线,所以用于分析COzCQAM的性能依旧优于其他四种方法。 3.4(X≥AM建模后气体近红外光谱圈图5(a),(b),(c)分别为CH,CO,CQ完成CQAM建模后的近红外光谱图。4结论2.52·Oo1.5§号1.0盖《0.5O-0.5l 969.92 2355.92 l 969.92 2355.928鲁七8上《Fig,5NIRspectraof threecomponentsafter(X2AMmodeung(a):CH¨(b):CO,(c):C02针对天然气燃烧过程的近红外光谱数据,使用融合波长选择和异常光谱检测的分析方法在实现波长选择,降低预测模型复杂度的同时,还可以快速有效的检测出异常光谱样本。通过天然气燃烧烟气近红外光谱数据的验证,相比于常用定量分析方法,由该方法建立的分析物预澍模型具有较高的预测能力和较好的稳健性,是一种准确实用的火电厂烟气定量分析方法。

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